او از آنجا که از شیعیان تندرو و مخلص بود بعد از صلح امام حسن علیه السلام در زمان معاویه و زیر پاگذاشتن شرایط صلح به وسیله معاویه، به حضرت امام حسن علیه السلام، پیشنهاد می کند که اجازه دهد تا والی معاویه را از کوفه بیرون کرده و قدرت را در کوفه بدست گیرد، و اعتراض می کند که چرا امام برای اجرای شرایط صلح، وثیقه ای از معاویه نگرفته و برای خود، سهمی از بیت المال قرار نداده است؟ البته او، تسلیم نظر امام است که این نشانه خلوص و ایمان او بود. زمانیکه خبر شهادت امام حسن علیه السلام به کوفه رسید، بزرگان شیعه در خانه او جمع شدند و نامه ای در مقام عرض تسلیت به برادرش امام حسین علیه السلام نوشتند. بعد از مرگ معاویه شیعیان کوفه در منزل او جمع شدند و حمد و ثنای الهی به جا آوردند و در مورد فوت معاویه و بیعت یزید با همدیگر حرف زدند. سلیمان به آنها گفت: ای جماعت شیعه بدانید که معاویه ستمکار از دنیا رفت و نیز یزید شرابخوار به جای او نشست و حضرت حسین بن علی علیه السلام با او بیعت نکرده و به طرف مکه رفته است. شما که شیعه او هستید و پدرانتان نیز از شیعیان او بوده اند اگر می خواهید با دشمنان او جهاد کنید و او را یاری کنید، به او نامه بنویسید و او را بخوانید. لذا سلیمان به امام حسین علیه السلام نامه نوشت و آن حضرت را به کوفه دعوت کرد. نیز در حرکت مسلم بن عقیل علیه السلام فعالیت داشت تا اینکه "ابن زیاد" بعد از اطلاع از مکاتبه مردم کوفه با امام، سلیمان و عده زیادی از کوفیان را زندانی کرد. یاران او نیز از همراهی امام حسین علیه السلام خودداری کردند و بعد از شهادت حضرت حسین علیه السلام گروه زیادی از آن شیعیان همدیگر را سرزنش کرده و از اینکه امام را یاری نکرده پشیمان شدند و برای جبران آن، حدود چهارهزار نفر به رهبریت سلیمان بن صرد خزاعی، به عنوان توابین (توبه کنندگان) هم قسم شدند تا به خونخواهی امام حسین قیام کرده و کشندگان آنها را بکشند.
